催化湿式氧化法降解水中的β-萘酚

更新时间：2014-01-09 10:04 来源：环境科学作者: 阅读：2138

摘要：采用催化湿式氧化法降解β-萘酚,制备了一系列MnOx/nano-TiO2催化剂,对其制备条件、反应条件及催化剂的稳定性进行了研究,同时对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及程序升温还原(TPR)等表征。结果表明,Mn负载量过高时,高分散的MnO2和Mn2O3聚集形成相应的晶相,导致了β-萘酚COD去除率的降低；焙烧温度过高时,可能是因为形成较多活性较差的Mn2O3,MnO2和Mn2O3之间的电子传递作用被削弱,造成COD去除率的降低；催化剂使用6次后COD去除率略微降低可能是和对应的衍射峰峰强度下降有关。当Mn负载量(质量分数)为4%、焙烧温度为450℃时所制备的MnOx/nano-TiO2催化剂活性较好,其在反应温度为110℃、反应总压力为0.5MPa的条件下催化β-萘酚降解时COD去除率可达96.4%。该催化剂重复使用6次后β-萘酚COD去除率仍可达92.4%。采用原子吸收光谱(AAS)分别测定50、80、110及150℃时反应后溶液中Mn的溶出量,均低于9.3mg·L-1,催化剂稳定性较好。根据文献对β-萘酚的降解路径进行了推测。

关键词：MnO2；Mn2O3；纳米TiO2；β-萘酚；催化湿式氧化

β-萘酚是一种重要的有机化工原料和染料中间体，它在染料、医药、农药及高分子等行业中有着广泛的应用，可用于制备2,3酸、吐氏酸，也可用于制备萘普生、萘丙胺及橡胶防老剂等物质。β-萘酚在生产环境中主要以粉尘、气溶胶形式存在，可引起接触性皮炎袁并可经皮肤、呼吸道及消化道吸收等引起全身中毒，可导致肾损伤、腹痛及循环系统病变。β-萘酚常规的处理方法有物理法、生物法、光催化法、超临界氧化法及过氧化氢氧化法等。物理法不宜处理成分复杂的废水，而生物法需要较长的停留时间且不适于处理毒性较大的废水。后3种方法相对来说运行成本较大。

催化湿式氧化法（catalyticwetairoxidation,CWAO）以空气或氧气作为氧化剂,在催化剂的作用下将大分子的有机污染物降解为CO2、H2O或者可生物降解的小分子化合物。它是一种物理-化学过程，容易控制。可以无选择地与废水中的任何污染物反应，不会产生二次污染。使用合适的催化剂可使其操作压力＜3MPa,操作温度＜200℃，且能提高目标物降解效率、缩短反应时间。

经过文献调研，发现采用CWAO降解β-萘酚的研究报道较少。本研究制备了系列MnOx/nano-TiO2催化剂,并对其进行XRD、XPS及TPR等表征。温和条件下，该催化剂在催化氧化降解β-萘酚水溶液时体现了优异的催化活性，并对其稳定性进行了研究。

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