Fe3+、Ce3+掺杂TiO2光催化降解气相二苯并呋喃
摘要：以气相二苯并呋喃为研究对象，考察了在TiO2、Ce3+/TiO2和Fe3+/TiO23种不同光催化剂作用下，反应物初始浓度、湿度、气体循环速率和光强等因素对间歇式光催化反应速率的影响，并建立了估算和测定二苯并呋喃光催化反应常数和Langmuir吸附常数的数学模型和方法。结果表明，Fe3+和Ce3+掺杂修饰TiO2光催化剂后，提高了对二苯并呋喃的光催化降解活性，其中Fe3+/TiO2光催化活性最高；随着二苯并呋喃初始浓度的增大，其光催化降解速率也随之增大；适量的水蒸气存在可以促进二苯并呋喃的降解，但当水蒸气过量后，反而阻碍二苯并呋喃光催化降解；随着气体循环速率加快和光强的增大，二苯并呋喃光催化降解初始速率也随之增大；TiO2、Ce3+/TiO2和Fe3+/TiO2光催化降解二苯并呋喃反应速率常数k分别为34.54×10-5、36.23×10-5和37.95×10-4mg·(min·m2)-1。
关键词：二英，二苯并呋喃，光催化，TiO2，金属离子掺杂
二噁英是世界公认的强致癌物质，具有突出的“三致”（致癌、致突变、致畸性）作用，对人体健康危害极大。早在20世纪70年代，二噁英就被美国环保署（EPA）列为最重要的污染物。世界卫生组织已将其列为一级致癌物质，世界各国相继通过《鹿特丹公约》来限制二噁英的产生和排放。目前，二噁英主要来源于城市废弃物、医院废弃物和化学废弃物的焚烧和氯化工生产过程，还有纸浆造纸中氯化漂白过程等。其中，城市固体废弃物焚烧是二噁英排放的主要污染源，据统计，发达国家垃圾焚烧产生的二噁英占已知生成量的95%，因此，如何有效控制和治理烟气中二噁英对环境的污染是目前迫切需要解决的问题。
光催化氧化技术具有选择性好、可在常温常压下进行、适用范围广等优点，并且TiO2光催化剂具有耐酸碱和光化学腐蚀、成本低、无毒，被认为是一种极有前途的有机污染物深度净化技术。Muto等利用TiO2光催化降解乙腈/水溶液中的PCDD/Fs，光照24h后PCDD/Fs降解率＞70%，反应速率常数为4.8x10-3-6.1x10-3min-1，光催化反应遵循准一级反应动力学模型。张志军等利用中压汞灯作光源，研究了水溶液中氯代二苯并对二噁英在二氧化钛催化下的光催化反应，发现二氧化钛能有效地催化CDDs的光降解。在室温下，4h内的DCDD、PeCDD和OCDD分别降解了87.2%、84.6%、91.2%。光催化技术在降解水、土壤或者有机溶剂中的二噁英方面取得了一定的研究进展。垃圾焚烧是环境中二噁英的主要来源，排出烟气中的二噁英主要以气相形式存在。陈彤等采用紫外/微臭氧氧化法降解烟气中的二噁英，二噁英总量和毒性当量的降解率在69%左右。然而，目前国际上还没有看到应用光催化技术降解气相二噁英的研究报道。研究气相二噁英的光催化降解行为将会为治理垃圾焚烧排出气中二噁英提供技术基础，具有极其重要的的现实意义。
本实验以二噁英类化合物（二苯并呋喃）作为研究对象，以玻璃纤维为催化剂载体，在紫外光照和TiO2、Fe3+/TiO2、Ce3+/TiO23种不同光催化剂作用下，利用自行设计的光催化反应系统，间歇式光催化降解气相二苯并呋喃。考察了气相二苯并呋喃的初始浓度、湿度、气体循环速率和光强对二苯并呋喃光催化讲解效率的影响，确定光催化降解二苯并呋喃的最佳的实验条件，建立其光催化降解动力学模型。
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