沸石负载Fe3O4光催化氧化去除水中苯酚
摘要:为了对水中苯酚的去除进行研究,通过离子交换法及液相沉积法在天然沸石上负载Fe3O4制备出一种具有较高反应活性的复合催化剂,采用X-射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)等仪器对其结构和形貌进行表征,并利用复合催化剂进行非均相UV/Fenton反应处理模拟苯酚废水,考察不同因素对苯酚降解效果的影响。实验结果表明,在催化剂投加量为0.4g/L,H2O2投加量为二分之一理论投加量,pH为3~10且室温的条件下,处理100mg/L的模拟苯酚废水,60min之内苯酚去除率可达90%以上。通过对催化剂的稳定性研究,发现经5次循环使用后,苯酚去除率均可保持在90%以上,具有良好的循环使用性能。
酚类物质具有致癌、致畸、致突变的潜在毒性,对人体、水生生物及农业都会造成很大危害。其来源广泛,作为重要的化工原料,主要存在于炼油、石油化工、染料、有机合成工业等废气和废水中,另外,在香烟烟雾及汽车尾气中也含微量的酚。随着工业迅速发展,含酚废水排放相应增多。光催化氧化技术应用于水处理治理已成为研究热点,FeN-TON、UV/FeNTON等高级氧化法反应迅速、条件温和,通过产生强氧化性的•OH可有效降解工业有机废水。
但均相UV/FeNTON对PH值适应范围较窄,不利回收与应用,且反应所需铁离子会造成二次污染。有研究表明,将铁离子负载到分子筛、树脂等吸附载体上,可克服均相芬顿反应缺陷,并取得较好的光催化氧化效果。因此,制备高效经济的光催化材料是目前研究者关心和迫切需要研究的问题。
天然沸石是一种架状结构的硅铝酸盐,晶体内部存在大量有序排列、大小均匀、相互贯通并与外界相连孔径0.3~1.0Nm的笼状空穴和通道,比表面积大、孔隙结构发达,具有较好的吸附和离子交换性能,且在我国沸石资源丰富,成本低廉。本文以模拟苯酚废水为实验对象,通过离子交换法及液相沉积法在天然沸石上负载Fe3O4合成具有较高反应活性的催化剂,考察其对该反应体系处理效果影响及最优反应条件,为实际应用提供理论依据。
1实验部分
1.1试剂和仪器
试剂:浙江缙云天然沸石,10~20目,比重2.16,孔径3-4,硅铝比4.25~5.25,比表面积230~320m2/g,主要成分为:SIO269.58%,AL2O312.2%,Fe2O30.87%,CAO2.59%,MgO0.13%,NA2O2.59%,K2O2.59%,其他10.91%;苯酚、4-氨基安替比林、铁氰化钾、30%过氧化氢、氨水、硫酸亚铁、浓盐酸等均为市售分析纯;氢氧化钠为优级纯。
仪器:恒温水浴锅、紫外分光光度计、数控超声波清洗器、PH计、电热恒温干燥箱、集热式磁力加热搅拌器等。
1.2苯酚废水
取1.000g苯酚溶于超纯水并定容于1000mL容量瓶中,配制成1000mg/L苯酚废水,实验时稀释至100mg/L,即配即用。其PH值为6.83。
1.3分析方法
水质测定方法参照文献。苯酚采用4氨基安替比林直接光度法;铁离子采用邻菲罗啉分光光度法。
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