一体式膜生物反应器的膜污染及防治研究
一体式膜生物反应器（SMBR）解决了分置式膜生物反应器（RMBR）能耗高的问题，有取代后者的趋势。SMBR 对SS、COD、N、P 以及细菌、病毒等具有良好的去除效果，使得它应用于多种行业污水 的处理与回用。膜污染是SMBR 工艺中首先需要解决的问题，是SMBR 稳定运行和膜寿命的关键影响因素。膜污染与膜特性、污泥特性、膜通量、抽吸泵抽停时间、曝气量、曝气方式、气泡大小以及出水方式等因素有关，因此通过优化SMBR 的结构及操作参数能够减缓膜污染。常用的膜清洗方法有物理清洗(空曝气、机械反冲洗等)和化学清洗(在线药洗、异位化学清洗等)。
1 引言
膜生物反应器（Membrane Bioreactor，简写为MBR）是一种将膜分离单元和生物处理单元结合的新型水处理技术，近几十年来得到迅猛发展。膜组件良好的固液分离效果，使MBR 可保持较高的生物量和较长的污泥龄，因此具有较强的生化降解能力。与传统废水生物处理工艺相比，MBR 具有生化效率高、有机负荷高、污泥负荷低、出水水质好、设备占地面积小、便于自动控制和管理等优点。虽然能耗较高、膜成本较高仍是目前限制膜生物反应器工艺发展的两大瓶颈，但是该技术已经在污水回用和难降解有机废水处理领域崭露头角，并在世界范围内许多实际工程中得到了成功地应用[1]。
2 SMBR 的特点与发展现状
MBR 按膜组件与生物反应器放置位置的不同可分为分置式MBR（Recirculated MBR）和一体式MBR(Submerged MBR)。RMBR（通常认为是第一代MBR），即膜组件置于生物反应器外部，通过泵将反应器中的泥水混合物送到膜分离单元，再经由膜组件分离泥水。RMBR 系统中的循环泵、膜加压泵耗能较大；并且循环泵产生的剪切压力会造成反应器内生物活性降低，使得RMBR 地应用受到一定限制。第二代 MBR（SMBR），即膜组件浸没于生物反应器中，通过底端曝气冲刷膜面，并通过抽吸作用将渗透液移出[2]，解决了第一代MBR 能耗高的问题，其能量消耗比RMBR 少1~2 个数量级[3]；并且具有较强的抗膜污染能力[4]。目前，SMBR 因占地面积少、运行和维护成本低廉而占据了市场较大份额。
SMBR 对SS、COD、NH3-N、细菌[5]及病毒[6]都有良好的去除效果，对NO3--N、P 也有一定的去除能力。污水中的SS 基本可以100%去除，COD 的去除率一般在90%以上，氨氮的去除率最高达到99%[7]。SMBR 对COD 的去除作用主要是由微生物完成的，膜自身对有机大分子的吸附、截留分离作用只占一小部分[8]，膜起到一定的强化和稳定系统的作用[9]。在SMBR 中, 膜的完全截留作用以及长的活性污泥停留时间（SRT）使得具有较长生长周期的硝化细菌得以生长并大量繁殖，因此在SMBR 中硝化细菌的浓度比传统的生物处理方法中高；另外由于SMBR 中污泥产量低，其它以氨氮为营养物的异养微生物数量少，使得硝化细菌的竞争对手少[10]，所以SMBR 具有很强的硝化作用[11,12]。但是SMBR 的除磷效果与传统工艺相比并不占优势，迟军等[13]比较了有厌氧段、无厌氧段时SMBR 的除P 效果，结果表明，在有厌氧段时，SMBR 对P 的去除率最高可达71.2%；无厌氧段时，除P 率最高达到31.7%。造成这种差别的主要原因在于设置厌氧段后，在好氧段聚磷菌可过量聚磷，而在厌氧段释P，通过排除厌氧段的剩余污泥达到的除P效果要好于排除好氧段污泥所达到的效果。
SMBR 因生化效能好，对污染物的去除效率高，在多种行业污水的处理与回用中均有应用，例如：家庭生活污水[14]、城市污水[15]、垃圾渗滤液[16]、制革废水[17]、洗车废水[18]、医院污水[5]、电镀车间废水[19]、农药废水[20]、中药废水[21]、印染废水[22]、采油污水[23]、食品废水[24]、制药废水[25]、焦化废水[26]、微污染水源水[27]等。在国外SMBR 已经成功应用于许多大型的污水处理或回用工程，国内由于起步晚，目前大规模的工程应用为数不多。
3 SMBR 的膜污染问题
膜污染是SMBR 运行中一系列增加膜阻力因素的总称。它是指与膜接触料液中的微粒、胶体粒子或溶质大分子与膜存在物理、化学、生化或机械作用，引起膜面或膜孔内吸附、沉积以及微生物在膜水界面的积累，造成膜孔径变小或堵塞，使膜产生透过流量与分离特性大幅度降低的现象[28]。
3.1 膜污染机理
造成膜污染的主要是两大类物质[29]：第一类是颗粒物质，主要是污泥的絮体，这类物质在膜表面沉积形成污泥层，形成可逆污染。第二类是溶解性大分子物质，主要为溶解性微生物产物（SMP）和胞外聚合物（EPC），这类物质会被吸附到膜表面形成凝胶层，甚至侵入膜孔内，占居膜内表面，造成不可逆污染。膜污染的形成可分为两个步骤[30]：（1）膜污染初期的通量下降是由浓差极化引起的。水中溶解性物质在膜表面附着，逐渐积累使浓度升高，在浓度梯度的作用下，及近膜面的溶质又以相反方向向料液主体扩散，平衡状态时膜表面形成一溶质浓度分布边界层，对溶剂等小分子物质的运动起阻碍作用，并且高的渗透压将进一步减少渗透通量，使得膜的通量降低。（2）长期的膜污染是溶质吸附和颗粒沉积造成的。膜表面高浓度的溶质可能发生沉降，形成凝胶层，悬浮颗粒达到膜表面形成沉积，此凝胶层和滤饼层减少了水
力渗透能力，也减少了渗透通量。
3.2 膜污染的影响因素
3.2.1 膜特性
膜自身的特性(膜材质、亲/疏水性、膜孔径大小等)是影响膜对污水中固体颗粒、胶体吸附能力的大小的重要因素之一。膜材料有无机膜（如陶瓷膜）和有机聚合膜之分。无机陶瓷膜（如钛、锆的氧化物）显示出优越的水力、热力、化学抗性，但是造价昂贵因而在废水处理中的应用受到限制，多用于理论研究[10]。常用的有机
膜材料有聚烯烃、聚砜、聚偏氟乙烯等[31]。聚砜（PS）膜具有成孔性好，耐化学腐蚀、温度使用范围宽、机械强度好等优点，但是耐污染能力差；抗污染性比较好的有机膜材料有聚丙烯(PP) 膜[32]、聚乙烯(PE) 膜、聚丙烯腈(PAN) 膜和聚偏氟乙烯（PVDF）膜等。
膜表面张力的不同造成了膜污染倾向的差异，膜表面张力的色散相越大，膜越容易发生黏附使膜孔窄化[33]。膜的亲疏水性也影响着膜的抗污染能力，一般说来，亲水性聚合物膜不易受到生物溶质和生物性不溶物的污染。疏水性膜表面易形成一疏水性动力层，膜表面和生物物质间的疏水性相互作用使得其膜通量只能恢复50%，而亲水性膜通量可100%恢复[3, 34]。王猛等[32]通过对PS 和PP 两种膜材料在分离活性污泥泥水的比较中证明亲水性的PP 膜的抗污染性明显优于PS 膜。In-Soung Chang 等[35]比较了憎水性超滤膜(PM30)和亲水性超滤膜(YM30 )对不同种类活性污泥过滤中膜污染的差别，得出憎水性超滤膜膜面和膜孔比亲水性超滤膜对溶解性物质的吸附更容易，表现出更大的污染趋势。
膜孔径大小也影响着膜抗污染性能，渗透通量下降率随着膜孔径的增加而加快[36]。K-H Choo 等[33]的研究表明孔径在0.1um 附近时，初始消化液对膜污染的趋势最小。一般地，用于SMBR 的膜材料要求孔径分布窄、亲水性好、耐污染、易于清洗。
3.2.2 膜组件结构及类型
对于中空纤维膜组件，膜纤维丝间具有宽的间隙能更好地防止操作中活性污泥在膜表面的积累[36]。纤维膜直径、长度、压实密度和松紧度也是膜耐污性能的重要因素。Judd[37]在对用于SMBR 的中空纤维膜组件研究中发现：小的纤维膜管（内半径小）有更多的压力损失，大的膜管则有低的填料密度和比表面积，因此膜管内径存在最优值。用模型进行优化处理得到最佳纤维管内半径为0.2~0.35mm，长度0.5~3m。对于不曝气SMBR：小的纤维膜管，横向放置好于轴向放置；大的纤维膜管，在合适的错流条件下，轴向比横向好。而对于曝气系统：轴向放置优于横向。因此在SMBR 中按纤维管轴向垂直放置，有利于操作的稳定性及膜污染的控制。
SMBR 中常用的膜组件有中空纤维式、平板式和管式。平板式膜和中空纤维式膜的处理效果相似，但由于水力难以稳定控制中空纤维膜比平板式膜更易结垢；中空纤维膜成本低廉，可反洗，平板膜不易反洗，为减缓结垢，只能在临界通量以下操作[37]。Le-Clech 等[4]将管式SMBR 和RMBR 进行了对比，SMBR 底部用曝气形成气液错流；RMBR 通过液体循环形成液液错流，发现无论是处理人工配水还是实际下水道废水，SMBR 比RMBR 具有更低的膜污染倾向性。近年来中空纤维式膜组件在商业化膜组件中所占比例逐渐增加。
3.2.3 MBR 运行的工艺条件
（1）膜通量
膜通量是指单位时间单位膜面积通过物质的量，有时也称渗透速度，代表膜的处理能力。研究表明膜污染速率dp/dt 和膜通量膜通量呈指数相关[38]，因此，在高通量下操作，膜污染会很快发生，在低通量下操作，膜污染发生得较缓慢，但是过低的通量意味着膜的处理能力降低，在实际工程应用中则需要更大的膜面积。
（2）反应器结构
膜污染的形成速度受到膜表面对流扩散的影响。反应器的尺寸、高度、内置挡板的位置影响着反应器内的水力流动状态，因此能间接影响膜污染的快慢。在SMBR 中设置挡板，通过底端曝气充氧，可造成升流区和降流区污水的密度差，从而使液体在反应器中不断循环流动。升、降流区过水截面积之比，降流区与底部过水断面积比，挡板上方的液面高度以及底隙高度对氧转移效率和液体循环速度均有影响。适当增加液面高度，升流区气泡在逃逸液面之前与液体有更长时间的接触而将能量传递给液相，使降流区的液体下降速度加快，从而使液体循环速度和氧转移速度上升。Shim 等[39]的研究表明在曝气量一定时，升、降流区过水截面积之比过小，不能维持SMBR 的稳定运行，膜污染很快发生。刘锐等[40]也建议在反应器设计中应尽可能减小上升流通道，扩大下降流通道和底部连接通道，提高反应器高度。
（3）曝气方式和曝气量
曝气有两种作用[41,42]：为生物反应器提供氧气；为膜面创造湍流，防止膜面沉积物的形成，使膜结垢最小化。曝气对于中空纤维SMBR 滤饼层的移除影响显著，是控制过滤条件的重要因素[43]，曝气产生的上升气流速度与RMBR 中液体错流速度作用相当[44]。
Chang 等[45]比较了喷射和气提两种曝气方式在管式SMBR 处理市政污水的情况，发现在膜管内腔没有被污染时,采用喷射式曝气时的膜通量比气提式高20%。一旦膜管污染,前者的膜通量下降很快,而气提式则能保持在一个较为稳定的值。原因是：喷射曝气一方面创造了高度的紊流环境，减小膜表面的沉积厚度；另一方面形成空气活塞流，在膜管内腔中造成负压，促使固体沉积在膜管内腔壁，从而导致膜污染。
曝气量影响着膜污染的形成和形成速度。曝气量的增加能在膜表面形成较大错流速度，使污染物不易在膜表面积累，而且可以加快污染物在膜表面的脱离；但曝气量过大有可能会导致污泥混合中粒径减小，使混合液中细小污泥颗粒增多，从而导致膜孔堵塞[46]，而且会增加能耗，在实际操作中存在着一最优曝气量[36]。许多研究也表明[43,44,46]：不断增加的空气流率部分地促进了滤饼层的移除效率，但是存在一临界值，超过该值，增加空气流率对滤饼层的移除效率几乎没有影响。曝气气泡的大小也能影响SMBR 中液体的流动状况，在临界充氧强度以下，细小的空气泡能产生最优错流流速[39]，能创造更强的剪切力。
（4）抽吸泵抽停时间
在典型的SMBR 系统中，膜分离操作采用间歇抽吸的方式运行，间歇抽吸被证明能有效控制膜污染[36]。在抽吸过程中，污染物在膜表面形成累积，而停抽的时候由于水流的冲刷污染物从膜表面脱落。抽吸过程越长，泥水混合液在膜表面的积累程度越大；停抽时间越长，膜表面的固体沉积层和凝胶层脱落越大，膜过滤性能的恢复也越大。在膜的抽吸过滤过程中，发生浓差极化现象，混合液中溶解性有机物由于膜的截留作用，会在膜表面沉积、浓缩；在停抽过程中，由于扩散作用，膜表面沉积的有机物也会脱离表面向反应器内扩散。溶解性有机物的沉积程度与抽吸时间有关，而从膜面的脱落程度与曝气量和停抽时间有关。因此，缩短抽吸时间，延长停抽时间，有利于减缓悬浮固体和溶解性有机物在膜面的沉积和污染。悬浮固体脱离膜表面的速率较快，而溶解性有机物的脱离则由有机物在水中的扩散系数决定，是一个更加缓慢的
过程。因此，当停抽达到一定时间后，停抽时间对膜过滤阻力的影响减小。同样，当抽吸时间低与一定程度后，悬浮固体形成的污染会很快得到恢复，此时膜污染的恢复主要取决于与溶解性有机物有关的污染的恢复，即抽吸时间的缩短对膜抽吸压力上升速率的影响不再明显。与停抽相比，抽吸时间是影响膜抽吸压力上升的更重要的因素。在一定范围内，缩短抽吸时间会比延长暂停时间更能有效地减缓膜污染[47]。
（5）出水方式
马莉[48]等探讨了SMBR 分别用真空抽吸-空气反吹、真空泵抽吸、吸水泵抽吸三种出水方式对膜污染的影响, 实验结果表明，SMBR 的出水方式对膜污染有明显的影响。三者中，真空抽吸-空气反吹间隙运行方式引起的膜污染程度最轻。
3.2.4 污泥特性
活性污泥是由多种微生物与污水中有机和无机固体物混凝交织在一起形成的絮状体。其中的微生物产物是影响膜污染的一个重要生物因素，主要指胞外聚合物(EPS)和溶解性微生物产物(SMP) [12]。SMP 指微生物在代谢过程中排出或分泌的物质，由于膜的截留作用而被积累，从而限制了活性污泥的代谢活性，其浓度越高，影响越明显[11]。EPS 指微生物代谢基质过程中的产物，包括细胞活动分泌物、细胞表面脱落物、细胞溶解或水解产物等。EPS 作为含水凝聚基质将微生物黏结在一起，可以使微生物形成更大的絮体，使污泥更容易被膜分离。但是，EPS 在膜上积累会引起混合液黏度的增加和膜的过滤阻力的增加。
（1）污泥浓度
在生物反应器中, 污泥浓度（MLSS）表示的是生物的数量, 较高的污泥浓度可以降低反应器中的污泥负荷, 提高容积负荷。高浓度的悬浮固体表现出与纯水不同的特性，SS 增加了溶液主体的密度和黏度，这就会影响膜表面的流体体系，因此倾向结垢。更重要的是，固体通过形成的滤饼层和膜孔的堵塞直接导致结垢。
MLSS 是影响膜污染的主要因素，存在一临界MLSS，超过此浓度，发生膜通量的急剧下降，在临界MLSS 以下的某个范围，通量的衰减几乎不发生[36]。MLSS 浓度增高时，F/M 降低，会使SMBR 中产生EPS，使混合液的黏度升高，从而导致污泥的脱水性能变差，膜过滤阻力变大。所以，尽管较高的MLSS能有效减小SMBR 的体积，但过高的污泥浓度对于SMBR 正常运行是不利的[49]。污泥浓度太低时，进水中的有机物分解不完全，致使生物反应器上清液中有许多未降解的溶解性有机物存在。这些有机物易引起膜面堵塞，导致膜过滤阻力(TMP)很快上升[50]。
（2）污泥龄（SRT）
较长的SRT 有利于世代期较长的特殊菌种的生长（如硝化细菌），并且能提高大分子的分解[3]，还会导致微生物的内源呼吸因而减少了剩余污泥产量，甚至可以达到无剩余污泥排放。但是随着SRT 的延长，微生物处于内源呼吸期，大量微生物死亡，上清夜中SMP 积累，会比对数生长期产生更多的细胞碎片和胞外聚合物[51]。若大分子的SMP 被截留在MBR 中，不但会污染膜，而且SMP 会吸附在气-水两相的界面上导致氧传递的降低，而小分子的SMP 则会穿过膜进入出水，导致出水水质变差[49]。Hasar 等[52]的研究表明：高的SRT 下，SMBR 中一些老化和死去的微生物会产生惰性COD，加速膜污染。因此在进行有效的处理操作之前，必须考虑污水特征而确定一最优污泥龄。
4 膜污染防治对策
膜污染问题是影响SMBR 效率的最重要的问题，也是研究人员急欲攻克的难关。实际操作过程中膜污染是不可避免的，但是通过一些方法，膜污染能够得到有效的控制。目前，研究人员已经研究了一些行之有效的方法来减缓膜污染：如通过气液错流在膜表面形成剪切力；控制操作通量在一定的范围内来阻止或延缓膜污染的发生。
4.1 在亚（次）临界通量下操作[43]。
临界膜通量是指胶体物质开始在膜表面发生沉积时的膜通量[53]。SMBR 亚临界操作就是在一定的操作条件下，使膜通量维持在临界通量以下，来获得SMBR长期稳定运行。其实，亚临界通量操作下膜污染仍会发生[54,55]，只是发展缓慢。此时的膜污染分为两个阶段：第一阶段为不可逆污染发展阶段，TMP 发展缓慢，第一阶段膜的不可逆污染导致膜丝点通量不断地重新分配，一旦出现膜丝上的某一点通量大于临界通量时，颗粒物质就以此点为突破口，不断沉积到膜丝表面，发生可逆污染[56]，膜污染进入第二阶段，TMP 急剧增加。次临界通量操作实质是使膜在运行过程中，尽量避免污泥颗粒的沉积，避免可逆污染[29,57]。
4.2 物理清洗
物理清洗是指依靠机械的冲刷、反冲洗使得膜表面、膜孔内的污染物脱落的过程。
4.2.1 空曝气
空曝气是指停止进出水，加大曝气强度连续曝气，以冲脱沉积在膜表面上污泥层的方法。空曝气能强化水流循环作用,对减小因膜表面附着较厚的污泥层而引起的过滤阻力增大有显著作用，并能延长膜的运行寿命[58]。张颖等[57]认为，空曝气的时间不是越长越好，当空曝气的时间超过一定限度时，膜过滤压差将不再有大的变化。另外，空曝气并非在任何情况下都有效，由于空曝气实际上是通过强化水流循环作用的物理清洗方法，因此，只有当膜面附着的污泥层对膜的过滤阻力造成的影响很大时,这种方法的效果才比较显著。
4.2.2 机械反冲
机械反冲是利用机械动力，反向冲洗膜。反冲洗能提高膜通透性并减少膜结垢，因而可形成优化的，稳定的水力操作条件。目前有两种常用的反冲洗方式：空气反冲洗和水力反冲洗。SMBR 中反冲洗能使操作在较高通量下进行而膜阻力不会显著增加，并使膜结合力较小的污染物脱落，膜通量平均增加22.30%，优化反冲洗频率（15s/5min）能将阻力减少3.5 倍[43]。
4.3 化学清洗
化学清洗指用化学药剂对污染过的膜进行冲刷或浸泡，以除去不可逆污染物质，是一种有效的膜通量恢复方法。在线药洗通过加药泵反冲洗膜，简化了膜组件的装卸程序。采用一定浓度的化学溶液对污染后的膜进行在线药洗可以有效去除膜内表面滋生的微生物[59]。异位化学清洗是将膜组件从反应器中取出浸泡在化学药剂中，能去除沉积在膜孔里和被紧紧吸附在膜表面的物质，是最有效的恢复膜性能[39]的清洗方法。
在实际操作过程中，通常综合考虑能耗、操作的简便性，将多种方法同时运用，以达到最优化的生产目的。
5 展望
随着全球化水资源日趋短缺、水环境质量的恶化、环境意识不断增强的情况下，SMBR 作为一种高效、低能耗的水处理技术在污水处理与回用方面的应用实力与前景是不可估量的。
今后，SMBR 的发展将集中在以下几方面：
（1）新型膜材料的开发、制膜工艺提高。新出现的无纺布有望成为替代常规中空纤维膜的耐污、耐压，高强韧度的材料[60]。
（2）SMBR 结构的改进，出现更节能、更高效的装置。
（3）优化SMBR 操作条件，加强膜污染机理、膜污染控制手段的研究。
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